La devoció a la Mare de Déu dels Àngels va ser impulsada per l’orde dels frares franciscans.
El primer fet provat és que l’any 1409 el rector de Sant Martí Vell va concedir una llicència a Martí de Llac i Guillem de Casadamont, de la mateixa parròquia, i a Blai de Vilademuls, teixidor de Girona, per construir una capella dedicada a la Mare de Déu dels Àngels. El terreny era propietat de Casadamont, fins que el 1412 el va vendre a la capella. Les obres de la capella van durar del 1409 al 1420 o 1423.
Des del 1424 els bisbes de Girona concedien indulgències als que visitaven la capella i oferien almoines, que servien per comprar ornaments. Especialment generosa va ser la donació dels senyors de Púbol, Bartomeu de Corbera i Margarida de Campllong, el 1437: un retaule pintat amb la Verge al centre. Els habitants de Girona acudien als Àngels en processó per obtenir remei i prevenir inundacions, pestes, guerres i bandolers. De mica en mica, en molts pobles de la rodalia va néixer el costum de pelegrinar anualment al santuari.[2]
El 1710, durant la Guerra de Successió, fou saquejat i desaparegué la imatge medieval. El segle xviii es va fer un edifici de nova planta que s’acabà el 1735.[1] Entre el 1718 i el 1735 el temple va passar a tenir quatre capelles laterals, dedicades al Sant Drap, als quatre Sants Màrtirs, a la Mare de Déu del Roser i al Sant Crist; a més es va adossar un retaule de fusta daurada a l’altar major i es va refer el cambril, on a partir de 1772 destacava una nova imatge de la Mare de Déu amb uns vestits que traduïen la riquesa i la importància del santuari.
Després va ser incendiat durant la Guerra del Francès, el 1809, i reconstruït poc temps després, en unes obres que s’iniciaren el 1814 i no s’acaben fins al tercer quart del segle xix.[1] L’estiu del 1936, durant els avalots anticlericals a principis de la Guerra Civil Espanyola, el temple va patir desperfectes profunds. Fou convertit en caserna i un cop acabada la guerra es vol tornar a recuperar. A la dècada dels 60 l’arquitecte Narcís Negre va fer les reformes definitives.[1] Amb l’important pelegrinatge del 1941 i amb l’ajuda desinteressada de fidels cristians, es va refer. La imatge actual de la Mare de Déu dels Àngels, de grans dimensions, fou realitzada per Josep Espelta l’any 1943. A la paret de darrere la imatge estan escrits una part dels Goigs, molt coneguts pels fidels devots: “Dels Àngels Mare i Regina, a tot mal deu-nos remei, Vós que teniu milers d’àngels, posats al vostre servei”.[3]
El Santuari dels Àngels acollí el casament de Salvador Dalí i Domènech i Gala el 8 d’agost de l’any 1958, amb una cerimònia íntima.
